2007年テレビアニメ『sola』のOPテーマ「colorless wind」で歌手デビュー。
圧倒的な歌唱力で、以後も数々の人気アニメ、ゲーム主題歌を担当し、2012年には国民的TVアニメ『宇宙戦艦ヤマト』のリメイク版である 『宇宙戦艦ヤマト2199』の第一章のED主題歌や、2013年にはOVA『機動戦士ガンダム AGE MEMORY OF EDEN』のグランドEDも担当するなど、主要アニメの楽曲を次々と担当し、数多くのイベントや海外ライブに出演するなど精力的に活動中。
これまでに13枚のシングル、3枚のオリジナルアルバム、そして10周年を記念したベストアルバムをリリースしている。
2015年より作詞家としてもデビューし、作家としてのデビュー間もないながら、人気作の楽曲やキャラクターソングを次々と担当している。
さらに、2018年には声優ユニット「NOW ON AIR」のサウンドプロデュースも務めており、音楽活動の幅をさらに多方面に広げている。
2020年3月、オリジナルミニアルバム『Leading role』をリリース。
アニメ『ヴァイオレット・エヴァーガーデン』挿入歌「Violet Snow」を弾き語りした楽曲をはじめ、作詞家として自身が手掛けた作品のセルフカバーも収録。
本日から一週間、結城アイラさんゲスト回です。サブMCに安藤紗々。結城アイラ史上初くらいの語りを繰り広げてださいました。
169：結城アイラと「歌」01／幼少期〜小学生編
https://voicy.jp/channel/1870/222780
ゲストは結城アイラさん。サブMCに安藤紗々。中高時代のアイラさんは何をしていたか。今に繋がる片鱗が少しずつ紐解かれます！
170：結城アイラと「歌」02／中学生〜高校生編
https://voicy.jp/channel/1870/222782
ゲスト結城アイラさん。サブMC安藤紗々。結城さんの修行と苦労の時代を楽しく愉快に語ってくださいました。
171：結城アイラと「歌」03／大学生〜社会人〜路上ライブ編
https://voicy.jp/channel/1870/222783
結城アイラの名前由来、デビュー時は「謎の人」、作詞家になっていく過程
172：結城アイラと「歌」04／ランティスでデビューそして作詞家へ
https://voicy.jp/channel/1870/222784
泣いて歌えなくなった話、Violet Snowにまつわるヴァイオレットの話、ボーカルディレクションの話
173：結城アイラと「歌」05／お仕事エピソード
https://voicy.jp/channel/1870/222785
音楽プロデュース業を詳しく解説、アイディアの閃き方法、美容室の店員さんとの会話について
174：結城アイラと「歌」06／プロデュース論
https://voicy.jp/channel/1870/222786
結城アイラさん回の最終回です。愉快に話をする時間となりました。
175：結城アイラと「歌」07／ハマってるゲーム、梅田さんは赤い、安藤紗々の悩み事
https://voicy.jp/channel/1870/222787